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北理工課題組在二維金剛石的高溫高壓可控制備方面取得重要進(jìn)展


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北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)院陳亞彬教授課題組與爆炸科學(xué)與安全防護(hù)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張建國(guó)教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)展緊密合作,近日在極端環(huán)境下二維金剛石的可控制備方面取得重要突破,該工作在高溫高壓下由少層石墨烯成功制備出厚度可控、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的二維超薄金剛石,并深入探究其結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變機(jī)制。相關(guān)研究成果以題為“Experimental Demonstration and Transformation Mechanism of Quenchable Two-dimensional Diamond”發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》上,化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生李嘉蔭為論文第一作者,北京理工大學(xué)陳亞彬教授和張建國(guó)教授為共同通訊作者。

二維金剛石因其獨(dú)特的sp3雜化方式、原子級(jí)厚度以及量子限域效應(yīng),被認(rèn)為有望繼承體相金剛石優(yōu)異的硬度、熱導(dǎo)率和化學(xué)穩(wěn)定性,同時(shí)展現(xiàn)出獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì),在納電子學(xué)和光電子學(xué)領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力,成為新一代碳基功能材料(二維金剛石的研究進(jìn)展,高壓物理學(xué)報(bào),2025,DOI:10.11858/gywlxb.20251248)。盡管理論上對(duì)其結(jié)構(gòu)與性質(zhì)有著諸多預(yù)測(cè),但長(zhǎng)期以來(lái),二維金剛石的實(shí)驗(yàn)制備與相變機(jī)制一直是該研究領(lǐng)域的難題(J. Ming, et al, Adv Mater, 2025, 37(42), e11137)。陳亞彬教授課題組與張建國(guó)教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)自主設(shè)計(jì)并搭建的雙面激光加熱金剛石對(duì)頂砧系統(tǒng)(授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利號(hào)ZL 2022 1 0136753.X),在極端壓力(GPa級(jí)別)和極端溫度(1200 ~ 3500 K)條件下,成功實(shí)現(xiàn)了從三層碳原子到數(shù)百納米厚度范圍內(nèi)二維金剛石的可控制備,如圖1所示。

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圖1. 高溫高壓條件下三層二維金剛石的可控合成及表征

研究團(tuán)隊(duì)利用金屬錸箔作為石墨烯支撐基底與輔助吸熱材料,結(jié)合高溫高壓技術(shù),成功制備出厚度低至三層碳原子的二維金剛石(32.3 GPa,2924 K,厚度約1 nm)。通過(guò)高分辨透射電鏡、顯微拉曼光譜、熒光光譜等表征手段,系統(tǒng)揭示了其晶體結(jié)構(gòu)與光學(xué)性質(zhì)。實(shí)驗(yàn)表明,二維金剛石產(chǎn)物展現(xiàn)出極窄的金剛石拉曼特征峰(半峰寬約3.6 cm-1),表明其具有優(yōu)異的晶體質(zhì)量。微區(qū)熒光光譜測(cè)試表明,二維金剛石產(chǎn)物展現(xiàn)出了豐富的發(fā)光色心,如NV0、SiV-等,這在量子計(jì)算和傳感器件等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。

在微觀(guān)結(jié)構(gòu)與相變機(jī)制方面,高分辨透射電鏡結(jié)果表明二維金剛石中包括立方金剛石(CD)和六方金剛石(HD)兩種結(jié)構(gòu),sp3雜化比例高達(dá)89.9%。團(tuán)隊(duì)通過(guò)分析混合相界面的原子排列,揭示了菱方石墨(RG)作為中間相在六方石墨(HG)向立方金剛石轉(zhuǎn)變過(guò)程中的關(guān)鍵作用,并分別確定了六方相石墨向六方相金剛石與立方相金剛石轉(zhuǎn)變過(guò)程中的晶體學(xué)取向關(guān)系,即(002)HG∥(100)HD與(002)HG∥(003)RG∥(111)CD,為揭示碳材料的相變路徑提供了實(shí)驗(yàn)依據(jù)。此外,研究還發(fā)現(xiàn)二維金剛石的光學(xué)帶隙(1.4 ~ 1.9 eV)和熱穩(wěn)定性(高達(dá)1000 °C)與其內(nèi)部的sp3含量密切相關(guān),展現(xiàn)出優(yōu)異的可調(diào)控性。

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圖2. 二維金剛石產(chǎn)物的微觀(guān)結(jié)構(gòu)表征。

該研究成果不僅為二維金剛石的可控制備提供了新的思路,也為深入理解碳同素異形體之間的相變機(jī)制提供了關(guān)鍵線(xiàn)索,對(duì)推動(dòng)新型碳基納米材料的設(shè)計(jì)、合成與應(yīng)用具有重要意義。

該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等多個(gè)項(xiàng)目的支持。該工作第一完成單位為北京理工大學(xué),并得到了南京大學(xué)、北京高壓科學(xué)與技術(shù)研究中心等多個(gè)單位的鼎力支持。

原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-68005-8


附作者簡(jiǎn)介:

陳亞彬,北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)院教授,博士生導(dǎo)師,國(guó)家高層次青年人才。長(zhǎng)期從事高溫高壓等極端環(huán)境下功能材料的制備與性能研究,結(jié)合自研共聚焦顯微拉曼光譜、低溫強(qiáng)磁場(chǎng)系統(tǒng)、雙面激光加熱系統(tǒng)、電輸運(yùn)等測(cè)試平臺(tái),發(fā)展金剛石對(duì)頂砧高壓高溫技術(shù)并探究功能材料在多物理場(chǎng)作用下的結(jié)構(gòu)控制與動(dòng)態(tài)調(diào)控。已發(fā)表SCI期刊論文六十余篇,申請(qǐng)專(zhuān)利十余項(xiàng);擔(dān)任中國(guó)化學(xué)會(huì)、中國(guó)材料學(xué)會(huì)等專(zhuān)業(yè)委員會(huì)委員,并擔(dān)任Nano Mater. Sci.,Natl. Sci. Open等期刊青年編委。

張建國(guó),北京理工大學(xué)機(jī)電學(xué)院教授、博士生導(dǎo)師。主要研究方向?yàn)樘胤N能源材料與含能儲(chǔ)能器件。主持完成國(guó)家重大專(zhuān)項(xiàng)課題、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目20余項(xiàng),發(fā)表論文300余篇,出版專(zhuān)著1部、譯著3部,授權(quán)發(fā)明專(zhuān)利65項(xiàng),獲省部級(jí)科技二等獎(jiǎng)、三等獎(jiǎng)各2項(xiàng)。中國(guó)兵工學(xué)會(huì)火工煙火專(zhuān)委會(huì)副主任委員、火炸藥專(zhuān)委會(huì)委員,中國(guó)化學(xué)會(huì)熱分析專(zhuān)委會(huì)、高壓化學(xué)專(zhuān)委會(huì)委員。擔(dān)任Central European Journal of Energetic Materials、Defence Technology、含能材料、火炸藥學(xué)報(bào)等期刊編委。

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