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近日，北京理工大學(xué)空天科學(xué)與技術(shù)學(xué)院、臨近空間環(huán)境特性及效應(yīng)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室洪家旺、王學(xué)云教授課題組在鐵電拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的構(gòu)筑方法上取得突破，相關(guān)研究成果以“Mechanically liberating polarization bubbles in van der Waals ferroelectrics”為題于9月29日在線(xiàn)發(fā)表在Nature Materials期刊。

北京理工大學(xué)為第一完成單位，北京理工大學(xué)洪家旺、王學(xué)云教授、寧波工程學(xué)院楊為佑研究員為通訊作者。北京理工大學(xué)博士后江興安（現(xiàn)已入職寧波工程學(xué)院）、博士生王廷鈞（現(xiàn)已入職石家莊鐵道大學(xué)）、博士研究生張亦軒、博士后鄧尊乙為共同第一作者。合作單位包括寧波工程學(xué)院、北京大學(xué)、中科院半導(dǎo)體研究所、北京工業(yè)大學(xué)、湖南大學(xué)和美國(guó)羅格斯大學(xué)。

極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（如斯格明子、渦旋、半子等）因其拓?fù)浔Ｗo(hù)特性與外場(chǎng)可調(diào)性在非易失性存儲(chǔ)和新型電子器件中的巨大潛力，近年來(lái)成為物理、力學(xué)和材料科學(xué)等多學(xué)科交叉領(lǐng)域的研究前沿。然而，目前絕大多數(shù)極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)依賴(lài)于人為構(gòu)筑的異質(zhì)結(jié)或超晶格結(jié)構(gòu)，需要通過(guò)界面/邊界/幾何等約束來(lái)平衡能量競(jìng)爭(zhēng)，才能實(shí)現(xiàn)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的穩(wěn)定存在。這種對(duì)外延結(jié)構(gòu)和材料襯底的依賴(lài)極大地限制了拓?fù)潆娮悠骷谌嵝浴⒖杉苫凸杌嫒蓦娮訉W(xué)中的應(yīng)用。

范德瓦爾斯材料因其層間弱相互作用、無(wú)懸掛鍵表面和優(yōu)異的力學(xué)柔性等優(yōu)點(diǎn)，為構(gòu)筑可轉(zhuǎn)移、可集成的功能器件提供了理想材料體系。特別是具有離子遷移特性的鐵電性范德瓦爾斯材料CuInP2S6（CIPS），其展現(xiàn)出了多穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)、離子電導(dǎo)、負(fù)壓電性等獨(dú)特的物理特性，尤其是其極化共存旋轉(zhuǎn)的特點(diǎn)，為構(gòu)筑極性拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)提供了可能。

為了解決上述問(wèn)題，北京理工大學(xué)洪家旺、王學(xué)云教授團(tuán)隊(duì)在無(wú)需異質(zhì)結(jié)構(gòu)約束的塊體CIPS晶體中，通過(guò)力學(xué)調(diào)控方法成功實(shí)現(xiàn)了高密度極性氣泡疇（Polarization bubble）的構(gòu)筑與操控。研究結(jié)果表明，原子力納米探針在材料表面引起的局部曲率（應(yīng)變梯度）變化是構(gòu)筑極性氣泡疇的關(guān)鍵。一方面，納米探針引起的應(yīng)變梯度場(chǎng)可以達(dá)到106 m-1，該應(yīng)變梯度場(chǎng)誘導(dǎo)的撓曲電場(chǎng)足以推動(dòng)CIPS的極化翻轉(zhuǎn)。另一方面，局部曲率的變化還推動(dòng)CIPS中的銅離子從低極化態(tài)（LP）遷移至高極化態(tài)（HP）。進(jìn)而導(dǎo)致內(nèi)部的能量競(jìng)爭(zhēng)達(dá)到新的平衡穩(wěn)態(tài)。在上述物理過(guò)程的共同作用下，實(shí)現(xiàn)了在CIPS材料體系中傳統(tǒng)迷宮疇到拓?fù)洚牭难葑兣c穩(wěn)定存在。本論文的研究結(jié)果切實(shí)推動(dòng)了對(duì)范德瓦爾斯體系拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)研究的發(fā)展，并為其在高密度存儲(chǔ)中的應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖1 范德華鐵電晶體中高密度極化氣泡的觀(guān)測(cè)。

要點(diǎn)：

1. CIPS晶體具有典型的層狀范德華結(jié)構(gòu)，Cu離子可在層內(nèi)和層間范德華隙中移動(dòng)，形成低極化（LP）和高極化（HP）兩種共存相。

2. 通過(guò)機(jī)械剝離不同厚度，壓電力顯微鏡（PFM）圖像證明了迷宮疇到氣泡疇的形態(tài)演變。

3. PFM振幅圖像揭示氣泡疇周?chē)嬖趬弘娬穹拿靼挡町?，與其LP/HP相的共存密切相關(guān)。

圖2 極化氣泡的極性構(gòu)型表征。

要點(diǎn)：

1. 通過(guò)矢量PFM技術(shù)，結(jié)合樣品旋轉(zhuǎn)，確認(rèn)氣泡疇具有面內(nèi)發(fā)散型的極化構(gòu)型，具有典型的Néel型疇壁。

2. 通過(guò)進(jìn)一步重構(gòu)極化場(chǎng)，進(jìn)一步確認(rèn)了面內(nèi)中心發(fā)散狀極化分布。

圖3 氣泡與HP相的關(guān)聯(lián)性分析。

要點(diǎn)：

1. 通過(guò)層析PFM技術(shù)去除表層后，發(fā)現(xiàn)HP相消失的同時(shí)氣泡疇也隨之消失，證明氣泡的穩(wěn)定存在依賴(lài)于HP相。

2. 基于密度泛函理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)壓縮應(yīng)變可促使Cu離子進(jìn)入范德華隙，從而穩(wěn)定HP相，為氣泡疇形成提供有利條件。

圖4 探針集中力調(diào)控HP相與氣泡疇形成。

要點(diǎn)：

1. 在迷宮疇富集區(qū)域，通過(guò)AFM針尖進(jìn)行力掃描，可誘導(dǎo)LP相向HP相轉(zhuǎn)變，并導(dǎo)致迷宮疇到氣泡疇的形態(tài)變化，該過(guò)程可實(shí)現(xiàn)無(wú)損的鐵電拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)形成。

2. 在針尖集中作用下，HP相比例顯著提升，氣泡疇主要形成于HP或者LP/HP相界區(qū)域，與機(jī)械剝離過(guò)程中的觀(guān)察一致。

圖5 極化氣泡疇的形成與穩(wěn)定機(jī)制。

要點(diǎn)：

1.壓縮應(yīng)變促使Cu離子遷移至范德華隙，實(shí)現(xiàn)由LP到HP相的轉(zhuǎn)變；而應(yīng)變梯度則通過(guò)撓曲電效應(yīng)產(chǎn)生強(qiáng)局域電場(chǎng)（可達(dá)106 V/cm），共同驅(qū)動(dòng)迷宮疇向氣泡疇演變。

2.極化相轉(zhuǎn)變及撓曲電場(chǎng)共同重構(gòu)形成一個(gè)總的等效電場(chǎng)，被認(rèn)為是驅(qū)動(dòng)迷宮疇演變成氣泡疇的驅(qū)動(dòng)力。相場(chǎng)模擬進(jìn)一步驗(yàn)證了在等效電場(chǎng)作用下，迷宮疇到高密度氣泡疇的演變，氣泡疇具有中心發(fā)散的極化渦旋結(jié)構(gòu)，疇壁為Néel型。

本研究通過(guò)力學(xué)調(diào)控極性相競(jìng)爭(zhēng)與撓曲電效應(yīng)，在范德華鐵電體CIPS單晶中實(shí)現(xiàn)了高密度鐵電拓?fù)錃馀莓牭目煽匦纬膳c操控，突破了傳統(tǒng)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)襯底與異質(zhì)界面工程的依賴(lài)。CIPS材料具備可剝離、可轉(zhuǎn)移、易集成等優(yōu)勢(shì)，可與硅基、柔性襯底等多種平臺(tái)兼容，為拓?fù)潆娮訉W(xué)在柔性器件、神經(jīng)形態(tài)計(jì)算等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新材料基礎(chǔ)。這一發(fā)現(xiàn)不僅深化了對(duì)范德華鐵電體中拓?fù)滂F電疇形成機(jī)制的理解，也為未來(lái)發(fā)展范德華體系拓?fù)洚牻Y(jié)構(gòu)及其在低功耗、高密度、高密度存儲(chǔ)的電子器件應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。